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2021-09-03 [ ]

Einzelteilchenkatalyse identifiziert Nano-Schrittmacher / Single particle catalysis identifies nano-pacemakers

Wie eine katalytische Reaktion auf den Nanofacetten eines einzelnen katalytischen Partikels abläuft, enthüllt ein Team unseres Instituts im Magazin „ACS Catalysis“. How a catalytic reaction proceeds on the nanofacets of a single catalytic particle is revealed by a team of our Institute in the journal "ACS Catalysis".

Durch Nutzung einer Rh-Nanospitze als Modell eines einzelnen katalytischen Partikels und der Feldemissionsmikroskopie (FEM) als bildgebendes Verfahren können ablaufende katalytische Reaktionen im Nanometerbereich sichtbar gemacht werden. Auf diese Weise wurde die H2-Oxidation an Rh in einem besonderen Modus, bei dem die Reaktion ohne äußere Einflüsse „selbständig“ oszilliert, in situ abgebildet und neue atomistische Details wurden aufgedeckt. Eine ausgeklügelte Methode zur Verfolgung der nm-großen Instabilitäten in Oberflächenprozessen ermöglichte die Identifizierung lokaler Nano-Schrittmacher, die kinetische Übergänge und die Entstehung von Reaktionsfronten einleiten. Diese Nano-Schrittmacher erwiesen sich als spezifische atomare Oberflächenkonfigurationen an der Grenze zwischen stark korrugierten Rh{973}-Regionen und benachbarten atomar flachen Terrassen. Die neuen Einblicke in die Initiation und Ausbreitung kinetischer Übergänge auf einem einzelnen katalytischen Nanopartikel zeigen, wie durch das in situ Monitoring einer laufenden Reaktion auf einzelnen Nanofacetten eines katalytischen Partikels aktive Konfigurationen identifiziert werden können, was neue Möglichkeiten für die gezielte Optimierung künftiger Katalysatoren eröffnet.

Using the apex of a Rh-nanotip as model of a single catalytic particle and field emission microscopy (FEM) as imaging tool, ongoing catalytic reactions can be visualized on a nm-scale. In this way, H2 oxidation on Rh in a specific mode, in which the reaction oscillates in a self-sustained way without external stimulus, was in situ imaged and new atomistic details were revealed. An original sophisticated method for tracking nm-sized instabilities in surface processes allowed the identification of local nano-pacemakers which initiate kinetic transitions and the nucleation of reaction fronts. The pacemakers turned out to be specific surface atomic configurations at the border between strongly corrugated Rh{973} regions and adjacent atomically flat terraces. These novel insights into the initiation and propagation of kinetic transitions on a single catalytic nanoparticle demonstrate how in situ monitoring of an ongoing reaction on individual nanofacets of a catalytic particle can single out active configurations, opening new ways for targeted tailoring of future catalysts.

Originalpublikation / original publication:

Single particle catalysis: revealing intraparticle pacemakers in catalytic H2 oxidation on Rh

J. Zeininger, Y. Suchorski, M. Raab, S. Buhr, H. Grönbeck, G. Rupprechter

ACS Catalysis, 11 (2021) 10020–10027

doi.org/10.1021/acscatal.1c02384

Die Arbeiten wurden im Rahmen des vom FWF geförderten Projekts „Spatial-temporal phenomena
on surface structure libraries“ durchgeführt.